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論文

Stability of a silica membrane prepared by CVD using $$gamma$$- and $$alpha$$-alumina tube as the support tube in the Hi-H$$_{2}$$O gaseous mixture

Hwang, G.*; Kim, J.*; Choi, H.*; 小貫 薫

Journal of Membrane Science, 215(1-2), p.293 - 302, 2003/04

https://doi.org/10.1016/S0376-7388(03)00022-X
 被引用回数：16 パーセンタイル：56.33(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスへの応用を目的として、CVD法によって作製したシリカ系水素分離膜のHi-H$$_{2}$$O気相環境における安定性を調べた。平均細孔径10nmの$$gamma$$-アルミナ多孔体、また、平均細孔径100nmの$$alpha$$-アルミナ多孔体を基膜として、TEOSを前駆体とするCVDによって、シリカ膜を作製し、450$$^{circ}$$C,1気圧の条件下で、Hi-H$$_{2}$$O混合ガス雰囲気に約350時間暴露した。CVD条件を変えて数種の膜を作製したが、多くの膜は、暴露時間の経過とともに水素透過速度の増大と水素選択性の低下を示した。しかし、$$alpha$$アルミナを基体とする膜は、$$gamma$$アルミナを基体とする膜に比べて透過特性の変化が少なく、比較的高い安定性を示した。

論文

Hydrogen separation in H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI gaseous mixture using the silica membrance prepared by chemical vapor deposition

Hwang, G.*; 小貫 薫; 清水 三郎; 大矢 晴彦*

J. Membr. Sci., 162(1-2), p.83 - 90, 1999/00

https://doi.org/10.1016/S0376-7388(99)00125-8
 被引用回数：65 パーセンタイル：90.09(Engineering, Chemical)

熱化学ISプロセスにおけるHI分解への適用のため、セラミックスを基膜とする水素分離膜を作製した。膜は、100nm(M1)と10nm(M2)の細孔径を有するアルミナ多孔質チューブを基膜として用い、TEOSを反応原料とする化学蒸着法により作製した。He,N$$_{2}$$,H$$_{2}$$の純ガス透過実験は、300~600$$^{circ}$$Cの範囲で行った。HeとN$$_{2}$$ガスは、細孔が析出するシリカによって閉塞されたため、活性化拡散機構により流れた。作製した膜の600$$^{circ}$$Cにおける水素ガス透過速度は、約6$$times$$10$$^{-9}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・sであった。H$$_{2}$$/N$$_{2}$$の選択性はM1とM2膜でそれぞれ5.2と160を示した。H$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI混合ガス分離実験を300~600$$^{circ}$$C範囲で行った。水素の透過速度は水素単独に用いた場合とほぼ同等であり、HI透過速度は1$$times$$10$$^{-11}$$mol/Pa・m$$^{2}$$・s以下であった。450$$^{circ}$$CにおけるH$$_{2}$$-H$$_{2}$$O-HI(モル比0.23:0.65:0.12)混合ガスでの膜の水素透過速度は、一日後でも変化しなかった。

報告書

ISプロセス高効率化のための水素分離膜に関する研究; 多孔質$$alpha$$-アルミナチューブを基膜とした製膜方法

Hwang, G.*; 小貫 薫; 清水 三郎

JAERI-Research 98-002, 8 Pages, 1998/01

JAERI-Research-98-002.pdf:0.53MB

ISプロセスの水素発生工程におけるヨウ化水素分解の高効率化のため、水素分離膜の製作技術の研究を行った。細孔径100nmと10nmの$$alpha$$ーアルミナチューブを基膜として用い、TEOSを原料とする化学蒸着法(CVD)によりシリカを析出させる方法で水素分離膜を製膜した。製作した水素分離膜では、シリカにより細孔が緻密に閉塞され、ガスは活性化拡散機構により透過した。600$$^{circ}$$Cにおける窒素に対する水素の選択性は、細孔径が100nmの基膜の場合5.2,細孔径が10nmの基膜の場合160を示した。

論文

未反応メタンのリサイクルによる水蒸気改質反応のメタン転化率向上技術の開発; 高温ガス炉を利用した水素製造システムの開発研究の一環として

稲垣 嘉之; 羽賀 勝洋; 会田 秀樹; 関田 健司; 小磯 浩司*; 日野 竜太郎

日本原子力学会誌, 40(1), p.59 - 64, 1998/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.40.59
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

本研究の目的は、高温ガス炉水蒸気改質システムにおいて、未反応CH$$_{4}$$をリサイクルすることによりCH$$_{4}$$転化率を向上させる手法の開発である。水蒸気改質反応後の生成ガス中からポリミド系ガス分離膜を用いて未反応メタンを分離抽出し、水蒸気改質器へリサイクルする。ポリミド系ガス分離膜についてH$$_{2}$$,CO,CO$$_{2}$$,CH$$_{4}$$ガスの分離特性を実験及び数値解析により明らかにし、このガス分離器を用いて未反応CH$$_{4}$$のリサイクル実験を行った。その結果、CH$$_{4}$$転化率(CH$$_{4}$$供給量に対するCH$$_{4}$$のCOへの転化量)を約20~32%向上させることができた。

報告書

ポリイミド分離膜を用いた水蒸気改質生成ガスからのメタン分離に関する研究

小磯 浩司*; 稲垣 嘉之; 会田 秀樹; 関田 健司; 羽賀 勝洋; 日野 竜太郎

JAERI-Research 97-076, 33 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-076.pdf:1.3MB

天然ガス(主成分:CH$$_{4}$$)の水蒸気改質法を用いたHTTR水素製造システムでは、高圧・低温(4.5MPa、800$$^{circ}$$C)の反応条件のため、CH$$_{4}$$の転化率は約65%の低い値に止まっている。そのCH$$_{4}$$転化率を向上させる手法の一つとして考えられたのが、改質後の生成ガス中からガス分離器を用いて、CH$$_{4}$$を分離し、改質器へ戻すことにより、実質的にCH$$_{4}$$転化率を向上させるものである。ポリイミド分離膜について、CH$$_{4}$$,H$$_{2}$$,CO$$_{2}$$,COの混合ガス中からのCH$$_{4}$$分離特性を明らかにするために、実験及び数値解析を行った。混合ガスを用いて測定した各成分ガスの透過率は、単体ガスを用いた測定値(カタログ値)に対して約1/3~1/14に減少した。CH$$_{4}$$の分離については、混合ガス中から約80%の割合でCH$$_{4}$$を回収することができ、H$$_{2}$$及びCO$$_{2}$$については98%以上を除去することができた。これらの結果からポリイミド分離膜は、リサイクルシステムに有用であることが確認した。また、差分法による解析は透過率、モル分率分布等の実験結果をよく再現しており、分離挙動についての解析手法を確立することができた。

論文

電気透析によるHI$$_{x}$$溶液の濃縮

小貫 薫; 中島 隼人; 清水 三郎

化学工学論文集, 23(2), p.289 - 291, 1997/00

https://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.289
 被引用回数：5 パーセンタイル：42.35(Engineering, Chemical)

ヨウ素を溶解したヨウ化水素酸(HI$$_{x}$$溶液)の濃縮への応用の観点から、市販のイオン交換膜、NEOSEPTA CMH及びTOSFLEX IE-DF34を用いて、HI$$_{x}$$溶液の電気透析挙動を検討し、陽イオン交換膜の選択性と電気抵抗及び陰イオン交換膜における浸透及び電気浸透による水の透過性が濃縮効率の支配因子であることを明らかにした。透析速度及び浸透速度から、濃縮に必要な電流密度の下限値を推定した。

報告書

IS Process for thermochemical hydrogen production

小貫 薫; 中島 隼人; 井岡 郁夫; 二川 正敏; 清水 三郎

JAERI-Review 94-006, 53 Pages, 1994/11

JAERI-Review-94-006.pdf:1.52MB

熱化学水素製造法ISプロセスに関して、原研及び各国の研究機関で進められてきた研究開発の成果をとりまとめた。これまでに、要素反応及び生成物分離方法の研究から、いくつかの実行可能なプロセス条件が見い出されている。それらの知見にもとづいたプロセスフローシートの検討から、効果的な排熱回収を組み込んだ最適プロセス条件の下で40%を越える熱効率の期待できることが示された。装置材料に関して、1000時間程度の耐食試験により、腐食性の強いプロセス環境に対する市販材料の耐食性を明らかにした。現在、プロセスの全基本工程を組み込んだ実験室規模プラントの運転試験により、閉サイクル運転条件の検討を進めている。HTTR接続試験に進むために必要な研究開発について議論した。

論文

A simulation study for hydrogen isotope distillation columns in the tritium breeding blanket system of a fusion reactor

木下 正弘; 吉田 浩; 竹下 英文

Fusion Technology, 10, p.462 - 473, 1986/00

トリチウム増殖ブランケットシステムにおいて必要とされている、ヘリウムパージガスへのH$$_{2}$$またはD$$_{2}$$添加が、水素同位体分離システム(ISS)にいかなる影響を及ぼすかについて、FERの設計条件下において解析した。上記の添加によって、燃料給排気系におけるISS(塔数2,T-インベントリー約70g、所要冷凍能力110W)以外に、ブランケットシステム用に別のISSが必要となる。必要なISSの規模は、H$$_{2}$$添加を用いる場合の方が、D$$_{2}$$添加を用いる場合よりもはるかに小さくて済む。H$$_{2}$$添加によってトリチウム濃度が100倍に希釈されるとき、塔数、T-インベントリー、所要冷凍能力は各々2、8g、65Wとなり、1000倍に希釈されるときは、各々3、12g、630Wとなる。この結果から考えると、上記1000倍希釈までのH$$_{2}$$添加なら、ISSにおいて特に深刻な問題は生じない。、

論文

Drastic reduction of computing time in dynamic simulation for hydrogen isotope distillation columns

木下 正弘

Fusion Technology, 9, p.492 - 498, 1986/00

水素精留塔の動的シミュレーションにおいては、基本となる常微分方程式が非常に大きな次元及び「堅さ」を有するため、長大な計算時間が大きな問題となることが多い。著者は、現有の積分アルゴリズムをレビューし、そのうちのいくつかをテストすることにより、安定性及び簡便さの点からBallard-Brosilowのアルゴリズムを選定した。このアルゴリズムを用いると、各ステップにおいて、線形の三項方程式を解くこととスカラー沸点計算が必要であるに過ぎない。いくつかの数値実験をもとに、時間きざみの大きさをシミュレーションの過程で修正してゆく手順を提案した。1つの定常状態から他の定常状態に移る過程を対象とする典型的な例においては、例えば改良オイラー法に比べると約百分の一の計算時間において十分な精度で数値解が得られた。

報告書

Studies on Cryogenic Distillation Columns for Hydrogen Isotope Separation

木下 正弘

JAERI-M 84-160, 105 Pages, 1984/08

JAERI-M-84-160.pdf:1.93MB

深冷蒸留法は、多くの場合に適用できる。フィードの条件、塔カスケード構成、入出力条件は、各場合によって大きく異なる。核融合炉の燃料給排気システムにおいては、フィードの組成は操作中にかなり変動する可能性がある。環境へのトリチウム放出量に対する規制は、フィードの条件が大きく変動しても、厳しい出力条件を満たした長期的な操作が行えるようにするという目標を達成するためには、系統的な研究が不可欠となる。本報は、著者の現在までの研究を批評的にレビューしたものである。対象となるテーマは、シュミレーション手法の開発、フィードバック流れを持つH-T分離塔の特性、動特性及び制御に関する解析、1つの新しいカスケードの提案、ヘリウムが塔特性に及ぼす影響、塔カスケードのスタートアップに関する解析、及びHETPの操作条件への依存性に関する実験的研究である。

論文

Computer-aided simulation procedure for water distillation columns

木下 正弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 21(4), p.299 - 307, 1984/00

https://doi.org/10.3327/jnst.21.299
 被引用回数：5 パーセンタイル：51.32(Nuclear Science & Technology)

抄録なし

論文

Selective multiple-photon dissociation of chloroform-d

横山 淳; 鈴木 和弥; 藤沢 銀治; 石川 二郎; 岩崎 又衛

Journal of Nuclear Science and Technology, 18(9), p.737 - 738, 1981/00

https://doi.org/10.3327/jnst.18.737

CHCl$$_{3}$$およびCDCl$$_{3}$$等モル混合系にCDCl$$_{3}$$の$$upsilon$$$$_{4}$$バンドの波長に相当するTEACO$$_{2}$$レーザーからのレーザー光(10.83$$mu$$mおよび10.91$$mu$$m)照射を行い、CDCl$$_{3}$$の選択的多光子解離を確認した。分解生成物中の分離係数は、10.91$$mu$$m光照射の場合、全圧4$$times$$10$$^{2}$$Paで47以上となり、全圧が増加するに従って、分離係数が低下した。また全圧が同じ場合には、10.83$$mu$$m光照射の場合に比べて光学的選択性(CDCl$$_{3}$$とCHCl$$_{3}$$のモル吸光係数の比)の大きい10.91$$mu$$m光照射の場合に、より大きい分離係数の値を得た。

口頭

Study on a membrane reactor equipped with the one-end-closed silica membrane for hydrogen iodide decomposition

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

no journal, , 

Recently, the inorganic membranes have been undergoing quick development and innovation, and becoming an attractive field of membrane separation technology including membrane reactors. The catalytic decomposition of hydrogen iodide (HI) has long been a candidate reaction for the application of membrane reactors. The decomposition of HI is an endothermic reaction and equilibrium conversions even high temperatures are low. The use of membrane reactors based on silica membranes provides the opportunity of increasing the HI-conversion. Design of the membrane reactor modules previously developed for HI decomposition tests was based on the membrane tube fixed to gas lines at each end of the membrane tube. This design was a suitable for short-size module but not viable in terms of long-size fabrication and the practical applications. In this work, a membrane reactor equipped with one-end-closed silica membrane was designed and a potential of the membrane reactor to HI decomposition was explored. The closed-one-ended silica membrane were prepared by a counter diffusion chemical vapor deposition method for the first time. Permeation performance of the one-end-closed silica membrane was investigated. On the basis of HI decomposition tests, the membrane reactor equipped with the one-end-closed silica membrane demonstrated to show a successful equilibrium shift in the production of hydrogen.

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